Ağin rayonu 31 dekabr 1937-ci ildə yaradılmışdır. Sahəsi 429 km² olan rayonun inzibati mərkəzi şəhər tipli Molla Göyçə qəsəbəsi olmuşdur. Rayon mərkəzindən İrəvan şəhərinə olan məsafə 100 km-dir.

Rayonun ərazisi tarixi İrəvan xanlığının Şörəyel mahalına, Çar Rusiyası dövründə isə Aleksandropol qəzasına daxil olmuşdur.

Toponim qədim türk dilində “uca, hündür, böyük” mənasında işlənən “ağ” sözü ilə qədim türk dilində “daxma, koma, mağara” mənasında işlənən “in” sözünün birləşməsindən əmələ gəlmişdir. Relyef əsasında yaranan mürəkkəb quruluşlu toponimdir.

Ermənistan SSR Ali Soveti Rəyasət Heyətinin 12 oktyabr 1961-ci il fərmanı ilə rayonun adı dəyişdirilərək “Ani” qoyulmuşdur.

1987-ci ildən rayonun əzəli azərbaycanlı sakinləri yaşadıqları yerləri tərk etməyə məcbur edilmişlər. 1995-ci ildə isə rayon ləğv edilərək Ermənistanın Şirak vilayətinin inzibati ərazisinə daxil edilmişdir.